里德堡莫爾激子的實驗發(fā)現(xiàn)研究獲進展

里德堡莫爾激子的實驗發(fā)現(xiàn)研究獲進展。中國科學院物理研究所納米物理與器件實驗室許楊團隊首次報道了對里德堡莫爾激子的實驗觀測，系統(tǒng)地展示了對于里德堡激子的可控調(diào)節(jié)以及空間束縛，為實現(xiàn)基于固態(tài)體系中的里德堡態(tài)在量子科學和技術(shù)等方向上的應(yīng)用提供了潛在途徑。6月30日，相關(guān)研究成果以《里德堡莫爾激子的實驗發(fā)現(xiàn)》(Observation of Rydberg moiré excitons)為題，發(fā)表在《科學》(Science)上。

電影《綠巨人》假設(shè)，人受到強力輻射后，誘發(fā)身體里的神秘力量，變?yōu)閾碛谐瑥娏α康木G巨人。這種現(xiàn)實中很難實現(xiàn)的事情，在固體中卻可以通過構(gòu)造精妙的材料來實現(xiàn)。

原子是構(gòu)成物質(zhì)的基本微觀粒子。原子的電子具有分層排布的特性。當電子被激發(fā)到更外層的軌道上時，形成的原子稱為里德堡原子。這種被激發(fā)的原子由于體型更為龐大，被形象地稱為原子界的巨人。半導(dǎo)體材料中由正電荷和負電荷相互吸引組成的粒子稱為激子，對應(yīng)地，激子的激發(fā)態(tài)被稱為里德堡激子，同樣是激子界的巨人。像綠巨人有超強力量一樣，里德堡態(tài)的激子具有較多特性，如可以在半導(dǎo)體里自由移動、能夠?qū)χ車h(huán)境的改變產(chǎn)生較大的響應(yīng)等。

20世紀50年代，科學家在半導(dǎo)體材料Cu2O中首先發(fā)現(xiàn)一種處于激發(fā)態(tài)的電子-空穴對即里德堡激子。盡管這樣的里德堡激子與現(xiàn)代半導(dǎo)體技術(shù)更加兼容，但在三維固體體系中，試圖通過操縱里德堡激子的去構(gòu)造穩(wěn)定的實用器件仍面臨激子態(tài)易缺失、調(diào)控參數(shù)少等挑戰(zhàn)。而在二維半導(dǎo)體材料中的里德堡激子，由于維度的降低和界面效應(yīng)的增強，為研究提供了新方向。

在過去幾年中，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心納米物理與器件重點實驗室N08課題組特聘研究員許楊與合作者，發(fā)展了一套光學里德堡激子探測的方法。該方法利用二維半導(dǎo)體WSe2的里德堡激子態(tài)對周圍環(huán)境介電屏蔽敏感的特性，實現(xiàn)對臨近二維體系中新奇電子態(tài)的有效探測。使用這種方法，研究觀測到WSe2/WS2中在莫爾超晶格分數(shù)化填充時廣泛存在的電荷有序態(tài)，又稱廣義魏格納晶體態(tài);觀察到石墨烯/六方氮化硼莫爾超晶格形成周期性介電環(huán)境對WSe2帶隙與激子響應(yīng)的調(diào)控;探討了雙層轉(zhuǎn)角WSe2中兩能帶哈伯德模型的模擬和調(diào)控等。然而，在這些體系中，里德堡激子態(tài)與周圍介電層的層間相互作用較弱，如何對里德堡激子進行調(diào)控形成強耦合態(tài)以及實現(xiàn)空間囚禁成為迫切需要解決的問題。

一種在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的二維材料魔角旋轉(zhuǎn)方法，恰恰給操控里德堡激子態(tài)帶來了新的機遇。近年來，N08組博士研究生胡倩穎在許楊的指導(dǎo)下，制備出單層WSe2與轉(zhuǎn)角石墨烯形成的二維范德華異質(zhì)結(jié)器件樣品，并通過低溫微區(qū)反射光譜/光致發(fā)光光譜的方法對體系中的激子態(tài)進行測量和柵壓摻雜調(diào)控的研究。實驗發(fā)現(xiàn)，在大角度轉(zhuǎn)角石墨烯和魔角石墨烯(~1.1°)的樣品中，WSe2的光譜信號由里德堡激子探測機制主導(dǎo)，主要反映體系中介電函數(shù)的變化，例如在魔角石墨烯的樣品中探測到一系列對稱性破缺的關(guān)聯(lián)電子物態(tài)(圖2)。而在小角度的轉(zhuǎn)角石墨烯樣品(~0.6°，莫爾周期24納米)中，2s的里德堡激子態(tài)(尺寸約為7納米)隨柵壓調(diào)控表現(xiàn)出多重劈裂和顯著的紅移，被稱為里德堡莫爾激子態(tài)(圖3)。研究通過結(jié)合武漢大學新發(fā)展的實空間大尺度計算物理方法發(fā)現(xiàn)，莫爾超晶格中隨柵壓調(diào)節(jié)的空間電荷分布可能對這一實驗現(xiàn)象的產(chǎn)生起到關(guān)鍵作用。在該體系中，轉(zhuǎn)角石墨烯中產(chǎn)生的周期性莫爾勢場類似于冷原子體系中的光晶格，為里德堡激子提供了一個高度可調(diào)的束縛勢場，并帶來了電子-空穴嚴重不對稱的層間庫倫相互作用。

此外，該工作還研究了體系中隨轉(zhuǎn)角(或莫爾周期l)演化的層間耦合強度(圖4)。這種耦合強度直接反映在里德堡莫爾激子在能量紅移的大小上，并可以用莫爾周期l與激子半徑rB之比來近似衡量(圖1)。當l/rB較小時，莫爾勢場的作用較弱，激子的巡游特性保持不變，光學信號主要由激子探測機制主導(dǎo)。隨著l/rB增大，體系進入到強耦合極限，里德堡莫爾激子在光譜上表現(xiàn)為多個能量分裂峰、非單調(diào)的紅移以及收窄的線寬。這些特征隨著莫爾周期的增大(轉(zhuǎn)角的減小)而變得更加顯著，與空間束縛的里德堡激子物理圖像相一致。

正如里德堡原子間可具有較強的相互作用和對外場的敏感性，它們形成的光懸浮陣列能夠被用于量子模擬和量子計算一樣，里德堡莫爾激子態(tài)的實驗發(fā)現(xiàn)，系統(tǒng)地展示了對于里德堡激子的可控調(diào)節(jié)以及空間束縛，為實現(xiàn)基于固態(tài)體系中里德堡態(tài)在量子科學和技術(shù)等方向上的應(yīng)用提供了潛在途徑。

研究工作得到科學技術(shù)部、國家自然科學基金委員會、中國科學院、懷柔綜合極端條件實驗裝置、武漢大學超算中心等的支持。南開大學和武漢大學的科研人員參與研究。(來源：中國科學院物理研究所)

里德堡莫爾激子的實驗發(fā)現(xiàn)研究獲進展

圖1. 里德堡激子與莫爾超晶格之間的相互作用示意圖

圖2. 器件結(jié)構(gòu)以及與10°或1.14°轉(zhuǎn)角石墨烯相鄰的WSe2的光學響應(yīng)

圖3. 與0.6°轉(zhuǎn)角石墨烯相鄰的WSe2中的里德堡莫爾激子及其柵壓演化規(guī)律

圖4. 里德堡莫爾激子態(tài)隨轉(zhuǎn)角的演化規(guī)律

相關(guān)論文信息：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh1506

作者：許楊等 來源：《科學》