今年的諾貝爾物理獎(jiǎng)授予阿秒科學(xué)（Attosecond Science），引起了公眾對(duì)“阿秒”這個(gè)詞的關(guān)注。阿秒光學(xué)技術(shù)打開(kāi)了一扇窗戶，使得探測(cè)原子中的電子動(dòng)力學(xué)成為可能。阿秒科學(xué)是目前超快光學(xué)（Ultrafast Optics）最前沿的科研領(lǐng)域之一。
本文將簡(jiǎn)要回顧阿秒科學(xué)的發(fā)展歷程，介紹里程碑式的科研工作及相關(guān)科學(xué)家，解讀阿秒科學(xué)及超快光學(xué)中的一些重要實(shí)驗(yàn)技術(shù)與理論方法，分析相關(guān)物理名詞的含義。
撰文 | 陳少豪（麻省理工學(xué)院）
阿秒有多快？
阿秒科學(xué)要先從什么是阿秒說(shuō)起。阿秒（Attosecond）是一個(gè)時(shí)間單位，等于10^（-18）秒。寫(xiě)成小數(shù)形式就是0.000000000000000001秒，小數(shù)點(diǎn)后面有17個(gè)零。這是一個(gè)非常非常非常短的時(shí)間。宇宙的年齡大約10^18秒， 也就是說(shuō)， 1阿秒比1秒，相當(dāng)于1秒比整個(gè)宇宙年齡。比阿秒大一千倍的時(shí)間單位是飛秒（Femtosecond，即10^（-15）秒），如此類(lèi)推，依此是皮秒（Picosecond，即10^（-12）秒），納秒（Nanosecond，即10^（-9）秒），微秒（Microsecond，即10^（-6）秒）等。
要探測(cè)或拍攝運(yùn)動(dòng)過(guò)程，所用工具的時(shí)間靈敏度必須比運(yùn)動(dòng)本身的時(shí)間尺度要小很多。舉個(gè)日常生活的例子，拍攝一個(gè)快速運(yùn)動(dòng)中的足球。如果用普通相機(jī)拍照，在相機(jī)曝光時(shí)間內(nèi)，球的位置發(fā)生了改變，那么拍出來(lái)的照片是多個(gè)位置的圖像重疊的結(jié)果，因此模糊不清。若用高速相機(jī)，曝光時(shí)間很短，在曝光時(shí)間內(nèi)，球幾乎不運(yùn)動(dòng)，這樣才能拍攝到清晰的照片。通過(guò)電子器件控制快門(mén)，高速相機(jī)的時(shí)間靈敏度達(dá)到微秒量級(jí)，才可拍攝到子彈的運(yùn)動(dòng)。
圖1. 高速相機(jī)拍攝的子彈穿過(guò)蘋(píng)果的照片 | 圖源：webmuseum.mit.edu
然而微觀粒子運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度小于1納秒。例如，分子轉(zhuǎn)動(dòng)的周期約為皮秒量級(jí)，分子振動(dòng)的時(shí)間周期約為幾百到幾十飛秒。原子中電子的運(yùn)動(dòng)更快，在阿秒量級(jí)。以最簡(jiǎn)單的氫原子為例，基態(tài)電子的能量為一個(gè)原子單位，通過(guò)量子力學(xué)的不確定性原理估算，其運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度約為24阿秒。
電子器件的時(shí)間分辨率極限只能到幾十皮秒。要獲得低于一皮秒的分辨率，只能用光學(xué)方法。用超快光學(xué)技術(shù)實(shí)現(xiàn)的飛秒激光脈沖（Femtosecond Laser Pulses），可用于探測(cè)分子的運(yùn)動(dòng)。基于飛秒激光技術(shù)實(shí)現(xiàn)的阿秒光脈沖（Attosecond Pulses of Light），則可用于探測(cè)原子中的電子的運(yùn)動(dòng)。這就是為什么超快光學(xué)這個(gè)領(lǐng)域很重要的原因之一。
阿秒實(shí)驗(yàn)技術(shù)的發(fā)展
超快光學(xué)是激光物理學(xué)的一個(gè)分支，主要研究產(chǎn)生時(shí)域脈寬小于1皮秒的光脈沖的光學(xué)技術(shù)，及其相關(guān)的應(yīng)用。激光的英文Laser是一個(gè)縮寫(xiě)詞，全稱是Light amplification by stimulated emission of radiation，翻譯過(guò)來(lái)就是受激發(fā)射的光放大。受激發(fā)射是指處在激發(fā)態(tài)的原子在外來(lái)輻射的作用下發(fā)射光子的現(xiàn)象，其機(jī)制最早由愛(ài)因斯坦于1917年提出。
激光自從1960年問(wèn)世以來(lái)就一直被廣泛應(yīng)用于科學(xué)技術(shù)的各個(gè)領(lǐng)域。隨著激光技術(shù)的發(fā)展，激光脈沖（Pulse）的時(shí)域脈寬越來(lái)越短。以鈦寶石晶體（Ti-sapphire）為增益介質(zhì)，利用鎖模（Mode Locking）技術(shù)可實(shí)現(xiàn)飛秒激光脈沖。
1980年代中期，法國(guó)籍教授Gérard Mourou與他的加拿大籍博士生Donna Strickland在美國(guó)的羅切斯特大學(xué)發(fā)明了啁啾脈沖放大（Chirped Pulse Amplification）技術(shù)，并因此獲得了2018年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。啁啾脈沖放大是實(shí)現(xiàn)高強(qiáng)度飛秒激光脈沖的關(guān)鍵技術(shù)之一。啁啾（Chirp）一詞本意是鳥(niǎo)的叫聲。鳥(niǎo)叫聲的音高是隨時(shí)間發(fā)生變化的，也就是聲波的振動(dòng)頻率隨時(shí)間變化。啁啾脈沖則是指光脈沖里面的電場(chǎng)振動(dòng)頻率隨時(shí)間變化。
1980年代后期，美國(guó)加州理工學(xué)院的埃及裔教授Ahmed Hassan Zewail用飛秒激光技術(shù)研究化學(xué)反應(yīng)過(guò)程，開(kāi)創(chuàng)了飛秒化學(xué)領(lǐng)域，并因此獲得1999年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)。
飛秒激光脈沖的強(qiáng)度（Intensity）很大，可達(dá)到1012-1014瓦/平方厘米。將飛秒激光聚焦在惰性氣體（Rare Gas）上，惰性氣體原子會(huì)吸收多個(gè)光子，出現(xiàn)閾上電離（Above-threshold Ionization）現(xiàn)象。閾上電離因在閾值以上有多個(gè)電離峰而得名。早在1979年，法國(guó)CEA研究所的科學(xué)家Pierre Agostini就首次在實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到閾上電離現(xiàn)象。當(dāng)飛秒激光聚焦在惰性氣體上，還出現(xiàn)了另一個(gè)有趣的現(xiàn)象——高次諧波產(chǎn)生（High Harmonics Generation）。1987年，Anne L’Huillier與合作者仍是在法國(guó)CEA研究所首次在實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到了高次諧波現(xiàn)象。（L’Huillier現(xiàn)為瑞典Lund大學(xué)的教授。）
飛秒激光脈沖一般包含有多個(gè)電場(chǎng)振動(dòng)周期，每個(gè)振動(dòng)周期至少不短于1飛秒，對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)在紅外（Infrared）波段。因此，若要獲得時(shí)域脈寬短于1飛秒的光脈沖，必須用波長(zhǎng)更短也就是光子能量更大的光。高次諧波的光子能量是基頻光子能量的數(shù)十倍或上百倍，對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)在極紫外（Extreme Ultraviolet）波段，電場(chǎng)振動(dòng)周期遠(yuǎn)小于1飛秒，因此高次諧波具備獲得短于1飛秒的脈沖（即阿秒脈沖）的必要條件。
基于高次諧波產(chǎn)生，再結(jié)合相位匹配（Phase matching）技術(shù)，兩個(gè)實(shí)驗(yàn)研究組于2001年分別獨(dú)立地實(shí)現(xiàn)了阿秒光脈沖。首先是Pierre Agostini的研究組發(fā)展了RABITT （Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon transitions）實(shí)驗(yàn)技術(shù)，首次實(shí)現(xiàn)一系列的等間距的阿秒脈沖，即阿秒脈沖鏈（Attosecond Pulse Train），每個(gè)脈沖的時(shí)域脈寬約為250阿秒。（Agostini現(xiàn)為美國(guó)俄亥俄州立大學(xué)的榮退教授。）隨后不久，奧地利維也納技術(shù)大學(xué)的匈牙利裔教授Ferenc Krausz的研究組發(fā)展了FROG-CRAB（Frequency-resolved optical gating for a complete reconstruction of attosecond bursts）實(shí)驗(yàn)技術(shù)，首次實(shí)現(xiàn)單個(gè)650阿秒的脈沖。（Krausz現(xiàn)為德國(guó)馬克斯.普朗克量子光學(xué)研究所的所長(zhǎng)。）
巧合的是，這兩個(gè)阿秒實(shí)驗(yàn)技術(shù)名稱的縮寫(xiě)正好是英文單詞兔子、青蛙和螃蟹。另一個(gè)測(cè)量阿秒脈沖的技術(shù)縮寫(xiě)為SPIDER（Spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction) ，正好是英文單詞蜘蛛。有業(yè)內(nèi)人士戲稱，阿秒實(shí)驗(yàn)室里建了個(gè)“動(dòng)物園”（Zoo）。
此后，多個(gè)研究組相繼刷新阿秒脈沖時(shí)域脈寬的記錄，目前最新的紀(jì)錄是瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院（ETH）Hans W?rner教授的研究組于2017年做出的脈寬為43阿秒的光脈沖。
圖2. 阿秒脈沖鏈（黑實(shí)線）與飛秒激光的電場(chǎng)振動(dòng)（紅虛線）。每個(gè)阿秒光脈沖相隔半個(gè)電場(chǎng)振動(dòng)周期，形成阿秒脈沖鏈。| 圖源：
https://www.researchgate.net/publication/241772054
阿秒光脈沖誕生后，多個(gè)研究組采用泵浦-探測(cè)（Pump-probe）方法來(lái)研究原子中電子的動(dòng)力學(xué)。這個(gè)方法將飛秒激光脈沖與阿秒光脈沖共同作用于惰性氣體，并控制它們的時(shí)間差。例如，F(xiàn)erenc Krausz組首次在時(shí)域上探測(cè)氪（Kr）原子內(nèi)殼層電子電離過(guò)程中的俄歇效應(yīng)（Auger Effect）。除了觀測(cè)電離產(chǎn)物，另一個(gè)方法是觀測(cè)阿秒光脈沖經(jīng)過(guò)氣體原子的吸收譜，由此誕生了一個(gè)新的子領(lǐng)域——阿秒瞬時(shí)吸收（Attosecond Transient Absorption）。包括美國(guó)加州伯克利大學(xué)Stephen Leone研究組在內(nèi)的多個(gè)研究組對(duì)阿秒瞬時(shí)吸收譜做出一系列成果。阿秒光脈沖的應(yīng)用不僅局限于氣體中的原子，還可以用來(lái)研究固體中的電子動(dòng)力學(xué)，包括美國(guó)斯坦福大學(xué)David Reis研究組在內(nèi)的多個(gè)研究組都在這方面取得了一系列成果。Ferenc Krausz的研究組則用阿秒光脈沖探測(cè)人體血液里的生物分子，展開(kāi)癌癥研究。
由于對(duì)高次諧波以及阿秒光脈沖實(shí)驗(yàn)作出奠基性的貢獻(xiàn)，Anne L’Huillier，Pierre Agostini與Ferenc Krausz三位科學(xué)家分享了2023年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。
如前所述，阿秒光脈沖是通過(guò)高次諧波產(chǎn)生的，與通過(guò)受激發(fā)射形成的激光脈沖不同。在英文文獻(xiàn)中，很少用阿秒激光（Attosecond Laser Pulse）的說(shuō)法，更多是采用阿秒脈沖（Attosecond Pulse）或阿秒光脈沖（Attosecond Light Pulse）的說(shuō)法。根據(jù)傅立葉變換，時(shí)域脈寬越小，頻域（即能域）脈寬越大。用量子力學(xué)的語(yǔ)言來(lái)說(shuō)就是不確定性原理。時(shí)域?qū)挾葹?00阿秒的脈沖在頻域的脈寬很大，達(dá)到數(shù)個(gè)電子伏特（eV），所以阿秒脈沖不是單色光，沒(méi)有激光所具備的單色性。
在大學(xué)的小型實(shí)驗(yàn)室里，桌面實(shí)驗(yàn)裝置只能實(shí)現(xiàn)強(qiáng)度很低的阿秒光脈沖，強(qiáng)度只有約106瓦/平方厘米，比飛秒激光脈沖低6-7個(gè)數(shù)量級(jí)。由Mourou教授發(fā)起，歐盟近年來(lái)建成了ELI（Extreme Light Infrastructure）研究所，為目前世界上最大的強(qiáng)激光機(jī)構(gòu)，預(yù)計(jì)可實(shí)現(xiàn)下一代高強(qiáng)度的阿秒光脈沖。
對(duì)更短時(shí)間量度的追求還在繼續(xù)，下一個(gè)目標(biāo)是小于1阿秒、即仄秒（即10-21秒）量級(jí)的光脈沖。美國(guó)科羅拉多大學(xué)JILA研究所的Henry Kapteyn和Margaret Murnane實(shí)驗(yàn)組與Andreas Becker理論組合作，產(chǎn)生了更高次的諧波，光子能量更高，達(dá)到X射線波段，向時(shí)域脈寬更短的仄秒脈沖邁進(jìn)了一步。仄秒是原子核物理的時(shí)間尺度。若能實(shí)現(xiàn)仄秒脈沖，將面向原子核內(nèi)部動(dòng)力學(xué)的探測(cè)。
阿秒科學(xué)中的理論計(jì)算
在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)高次諧波后，相應(yīng)的理論計(jì)算工作也發(fā)展了起來(lái)。1992年，美國(guó)勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的科學(xué)家Kenneth Kulander與Kenneth Schafer等人首先提出了半經(jīng)典的再散射模型（Rescattering Model），首次闡明了產(chǎn)生高次諧波的物理原理。在強(qiáng)激光場(chǎng)的作用下，原子中的一個(gè)電子發(fā)生隧穿電離，電離的電子在強(qiáng)電場(chǎng)的作用下回歸，并與母離子發(fā)生碰撞。根據(jù)回歸電子動(dòng)能的不同，可發(fā)生多重電離（Multiple Ionization）或復(fù)合（Recombination）。若發(fā)生復(fù)合過(guò)程，能量將以高次諧波的形式往外發(fā)射。隨后，加拿大國(guó)家研究委員會(huì)（National Research Council ）的科學(xué)家Paul Corkum提出了一個(gè)類(lèi)似的半經(jīng)典模型，稱為三步模型（Three-step Model），也成功地解釋了高次諧波產(chǎn)生。1994年，Corkum與合作者M(jìn)aciej Lewenstein, M Yu Ivanov, Anne L’huillier等人進(jìn)一步發(fā)展了一個(gè)量子理論。上述這些理論模型為后來(lái)在實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)阿秒光脈沖提供了指導(dǎo)思路。
由于阿秒科學(xué)的突破主要來(lái)自于實(shí)驗(yàn)技術(shù)，諾貝爾獎(jiǎng)最終頒給了在實(shí)驗(yàn)上有重大貢獻(xiàn)的三位物理學(xué)家，而理論方面沒(méi)人獲獎(jiǎng)。曾獲得沃爾夫獎(jiǎng)的Corkum落選。值得一提的是，在阿秒科學(xué)界有很多專(zhuān)業(yè)人士認(rèn)為Kulander在理論方面的貢獻(xiàn)更大。因高次諧波實(shí)驗(yàn)而獲得諾貝爾獎(jiǎng)的L’huillier在理論方面也做出了突出貢獻(xiàn)。
圖3：再散射模型（或三步模型）。在強(qiáng)激光場(chǎng)的作用下，原子中的電子發(fā)生隧穿電離，在強(qiáng)電場(chǎng)的作用下回歸，并與母離子復(fù)合，能量以高次諧波的形式往外發(fā)射。| 圖源：Nanophotonics 2015; 4:303–323
與半經(jīng)典模型相比，更完整地描述電子動(dòng)力學(xué)的理論方法是從第一原理（Ab initio）出發(fā)求解含時(shí)薛定諤方程（Time-dependent Schr?dinger Equation）。薛定諤方程的解為電子的波函數(shù)（Wavefucntion）。通過(guò)波函數(shù)計(jì)算可觀測(cè)量（Observables），可與實(shí)驗(yàn)中測(cè)量的電子電離譜、高次諧波產(chǎn)生、光吸收譜等對(duì)照。
求解含時(shí)薛定諤方程的方法一般是將含時(shí)波函數(shù)用一組基函數(shù)（Basis function）展開(kāi)，離散化，再用數(shù)值方法求解。一種方法是用實(shí)空間（Real Space）網(wǎng)格，另一種方法是用希爾伯特空間（Hilbert Space）的基組展開(kāi)。對(duì)有N個(gè)電子的原子，若在3N維度求解，其計(jì)算量非常大。由于很多實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象只涉及單電子過(guò)程，例如單重電離或激發(fā)、高次諧波產(chǎn)生等，因此在理論計(jì)算中可采用單電子近似（Single electron approach），簡(jiǎn)化計(jì)算。對(duì)多電子過(guò)程，例如多重電離或激發(fā)，可采用約化維度（Reduced dimension）的近似，也可在一定程度上減小計(jì)算量。
在處理超短光脈沖在介質(zhì)中傳播的問(wèn)題時(shí)，有些情況下需要將宏觀效應(yīng)的影響考慮在內(nèi)，對(duì)應(yīng)的理論方法是求解耦合的麥克斯韋波動(dòng)方程-含時(shí)薛定諤方程。麥克斯韋波動(dòng)方程（Maxwell Wave Equation）是描述經(jīng)典電磁波（包括光）的基本方程，而薛定諤方程則是量子力學(xué)中描述非相對(duì)論電子的基本方程。
上述這些數(shù)值方法，都可利用并行計(jì)算技術(shù)優(yōu)化，在超級(jí)計(jì)算機(jī)上運(yùn)行程序，從而大大縮短計(jì)算時(shí)長(zhǎng)。
注
作者曾從事阿秒科學(xué)的理論研究，特別是對(duì)阿秒瞬時(shí)吸收譜的理論工作做出貢獻(xiàn)，曾與文中提到的多位科學(xué)家有過(guò)科研合作。
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