近日,中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院安光所張為俊研究員團(tuán)隊(duì)在大氣臭氧污染過氧自由基化學(xué)研究方面取得新進(jìn)展,相關(guān)論文以“中國蘇皖魯豫交界城市郊區(qū)臭氧光化學(xué)污染季節(jié)的過氧自由基化學(xué)”為題發(fā)表在愛思唯爾(Elsevier)出版的Science of the Total Environment上。
對流層大氣臭氧(O3)對環(huán)境、生態(tài)以及人類健康等具有明顯的有害影響。近年來,隨著防控措施的加強(qiáng),我國大氣污染總體狀況趨于好轉(zhuǎn),但O3污染水平仍呈上升趨勢。過氧自由基與NO反應(yīng)形成的NO2光解是對流層臭氧產(chǎn)生的唯一凈途徑,開展過氧自由基濃度的外場觀測與模型模擬的閉合研究對于準(zhǔn)確預(yù)測臭氧的產(chǎn)生、確定臭氧減少策略從而有效地控制臭氧生成至關(guān)重要。
團(tuán)隊(duì)趙衛(wèi)雄研究員、韋娜娜助理研究員等人利用自主研制的寬帶腔增強(qiáng)吸收光譜-化學(xué)放大法-總過氧自由基測量裝置,結(jié)合課題組移動方艙觀測平臺,測量了2021年淮北市夏秋季總過氧自由基(RO2*)的環(huán)境濃度和前體物等參數(shù),結(jié)合零維盒子模型預(yù)測了自由基濃度,并與觀測值進(jìn)行比較。該模型較好地再現(xiàn)了總過氧自由基的日變化,但在NO混合比高于1ppbv的早晨,模型顯著低估RO2*約 7.2倍。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn),來自類烯烴物質(zhì)氧化生成的1.2 ppbv/ h過氧自由基源,使得模型和實(shí)測的差異小于24%,并導(dǎo)致日綜合凈臭氧產(chǎn)量增加約14%。這表明類烯烴類物質(zhì)氧化成過氧自由基的機(jī)理對于臭氧的生成具有重要意義,相關(guān)工作為后續(xù)的蘇皖魯豫地區(qū)臭氧污染控制政策提供了重要信息。
過氧自由基觀測值與模擬值的日變化(左圖)和過氧自由基主要物種濃度分布日變化(右圖)
白天條件下測量和模擬的RO 2 (上圖)和P(O 3)(下圖)對NO濃度的依賴性